摘要：本文通过对反应堆内辐照后锆合金燃料包壳产生的氧化和氢化问题分析，讨论了辐照后燃料包壳如何进行焊接以及焊接后可能产生是问题。从两方面来应对辐照后包壳材料的氢化和氧化状况。
关键字：锆合金；反应堆；包壳材料；焊接
0.前言
燃料元件包壳是近距离接触核燃料的结构材料，在反应堆内的工作环境是最恶劣的，不仅承受着高温高压和强烈的中子辐照，还必须接受裂变气体给予的压力、腐蚀和燃料肿胀。目前压水堆常用的包壳材料是Zr-4和Zr-2合金。但作为包壳材料，其不足之处也显而易见，其中之一是水动力堆中不可避免的锆与水或者水蒸气会发出放氢的锆水反应。据估计[1]，一吨锆合金与水完全反应后可放出约6.74*109J的热量。在反应堆发生失水事故时，大量的锆合金包壳与蒸汽反应将释放出巨大热量和爆炸性的气体，会加剧了事故的严重性。锆合金作为一种强烈的吸氢材料，用其做反应堆的包壳材料本身所具有的这种潜在危害，就核反应堆的固有安全性来说，也是一个不得不考虑的问题。
1.避免燃料包壳氢化
从改善金属材料合金元素的角度来说，Nb、Zn元素的添加能改善锆管的耐腐蚀性，使其在高温水和水蒸气中不容易吸氢，产生氢脆。法国法马通公司研制的M5合金和美国开发的ZIRLO合金都是在耐腐蚀性上考虑消减氢化的影响。王晓力[2]研究了在相同渗氢条件下M5合金中的渗氢量比Zr-4合金中少，说明锆合金的元素成分对吸氢能力有一定影响。在高温环境中，研究吸氢剂的使用是一个方向。在燃料棒中加入比锆合金更亲和氢的材料以防止包壳材料发生氢脆。单去非[3]研究了钇金属可以作为有效的吸氢剂置于燃料包壳内。目前对锆合金作为包壳材料的氢化问题主要主要集中在开发新材料基础之上。但在实际工程中，不可避免会遇到经过辐照后的燃料包壳，研究反应堆内辐照后燃料包壳的焊接问题是具有积极意义的。
2.辐照后燃料包壳的性能分析
以Zr-2合金为研究对象来说明辐照后燃料包壳的力学性能情况。表1是根据张海生[4]的论文整理的Zr-2合金在辐照后力学性能的变化情况作为参考。表中的数据均取平均值或计算值。
.png)
根据表中数据可以看出Zr-2合金在辐照前后抗拉强度和硬度均有所增大，延展性降低。说明辐照后材料硬化效应明显，材料本身变脆了。刘哲[5]研究表明Zr-2包壳在辐照后材料的塑性下降，屈服强度增大且接近饱和。断口形貌分析呈剪切韧窝状花样，断裂方式为韧性断裂。孙晓羽[6]研究表明辐照后氢化物呈周向分布，且分布均匀。何长水[7]研究表明经辐照后包壳管外表面生成了连续的均匀单层氧化膜，且膜厚随着燃耗的增加略有增大。通过力学性能的分析及以上研究说明在辐照过程中Zr-2合金不仅发生了氢化产生了氢化锆，还发生了氧化生成了氧化锆。而产生的这种氢化物和氧化物对工程后续处理有及其不良影响。
3.辐照后燃料包壳进行焊接处理
工程中要处理反应堆内的燃料锆合金包壳管焊接问题，对是否能焊接，以及焊接后材料性能完整性情况进行分析。周邦兴[8]研究了Zr-4板在800℃真空热轧扩散焊接后在400℃过热蒸汽中腐蚀150天后样品开裂后的显微组织变化情况，主要原因是氢化和氧化联合作用会导致焊接面的开裂。一般而言，氢化后的锆合金焊接件容易开裂主要是由于产生的氧化锆是脆性材料，使得锆合金的力学性能变差。而氢化锆容易在裂纹尖端应力集中处析出。针对辐照后的锆合金不可避免产生氢化和氧化的情况，考虑从改变焊接温度和改善焊接工艺两方面来着手。
3.1改变焊接温度方面
包壳内的锆合金经辐照后力学性能发生了改变，其抗拉强度和硬度增大，塑性降低，且其屈服强度增大。从材料微观机构来说是发生了材料相的转变。本身α-Zr合金是在862℃以下为稳定的密排六方晶体结构，晶体的对称度低，结构复杂，金属相对来说比较脆。而在温度达到862℃及以上时，从α相转变成β相的体心立方结构α，延展性会降低，塑性较α-Zr更差。焊接过程是一个高温加热过程，弧柱的中心温度要高于焊材的熔点。李中奎[9]研究发现氧化膜是以四方或者立方结构的微晶，氧化膜的第二相对温度变化极为敏感。400℃中氧化锆晶粒较小，有织构化的多种晶型共存的柱状晶。
3.2改善焊接工艺方面
电子束焊、压力电阻焊是燃料棒的常规焊接方法。对燃料包壳的焊接来说也同样适用。但作为核反应堆第一层屏障的燃料包壳来说，焊接质量直接关系着核反应堆安全性能，对其的要求需更为严格。无论用哪种焊接方式，焊接缺陷是普遍存在的。例如在正常未氢化包壳材料的焊接过程中，气孔和气胀存在于焊缝表面，根部或者边缘处。表2是某核反应堆采用钨极氩弧焊的Zr-4合金包壳管用焊接工艺参数。
表2焊接工艺参数
.png)
采用该种常规焊接方式会产生电弧痕，基于质量检验要求，田红雨[9]对其端塞焊缝进行了质量检验，即使试验结果满足技术要求，其外部的不美观也是需要尽量去避免的。加强焊接时包壳管坡口表面检查，对坡口损伤和套爪磨损变形进行避免。而对氢化和氧化了的包壳管进行焊接，常规的焊接方式无法满足其焊后性能要求。即使打磨掉已经氧化的部分，但锆合金基底已然氢化，焊接要求更为严峻。
微束等离子焊接方法对锆合金包壳的焊接在充满氩气的环境下进行焊接，用冷却夹来加速冷却减少可能产生的焊接缺陷。但是焊接后是否会开裂，在哪种温度梯度下会开裂需要进行严格的焊后检验。
4 总结
核安全是目前全世界范围内不断投入经费和人力需要去确保的事情。各种安保措施都是对生命的负责和国家的贡献。我们都不希望再次发生像三哩岛那样严重的堆芯融化事故。而堆芯熔化首先就是从燃料包壳开始的。保证燃料包壳的完整性和严密性是反应堆安全的重中之重。燃料包壳的焊接操作也是一件需要专业人来完成的专业事。从本质上来说焊接材料的选择是焊接件能否经受住时间考量的基本，因此不建议对已经辐照损伤的包壳材料进行二次焊接作业。对于氢化和氧化后的锆合金包壳材料而言，进行焊接操作都需要设定极为严格的焊接操作规程。选择焊接工艺是主要的，但焊后检验则是重中之重。
参考文献
[1]阎昌琪, 曹欣荣, . 核反应堆工程[M]. 哈尔滨工程大学出版社, 2014(02).
[2]王晓力. 锆合金管材微观组织、织构及氢化物取向因子分析[D]. 2015.
[3]单去非. 在锆合金燃料管中防止氢脆的吸氢剂的使用[J]. 稀有金属合金加工, 1973(02):30-33.
[4]傅源杰[1], 张海生[1], 黄娟[1], et al. 辐照后Zr-2合金包壳管小负荷维氏硬度分析[J]. 核动力工程, 2012(S2):35-38.
[5]刘哲, 张平, 王起瑞. Zr-2包壳管拉伸性能研究[J]. 中国原子能科学研究院年报, 2006(00):244.
[6]孙晓羽. Zr-2包壳管氢化物分布及取向因子测量[J]. 中国原子能科学研究院年报, 2006:222-222.
[7]何长水. Zr-2包壳管水侧腐蚀检验分析[J]. 中国原子能科学研究院年报, 2006(00):244-245.
[8]周邦新, 姚美意, 苗志, et al. 氧化-氢化引起的锆合金焊接件开裂问题[J]. 核动力工程, 2006, 27(1).
[9]李中奎,刘建章,周廉,李聪,张建军. 新锆合金氧化膜微观组织结构的研究[J]. 稀有金属材料与工程(4):261-265.
[10]田红雨, 李银些, 韩晓瑞, et al. 锆合金棒端塞焊电弧痕对焊接质量的影响分析[J]. 焊接技术, 2018(7).