空气中氡子体的高压放电收集法特性研究

发表时间:2020/9/17   来源:《科学与技术》2020年12期   作者:谯雄
[导读] 本论文从氡子体采样机理出发,提出采用高压放电原理的子体采样方法。利用高压产生的大量自由电子,
        谯雄
        中广核久源(成都)科技有限公司 四川成都 610000
        摘 要本论文从氡子体采样机理出发,提出采用高压放电原理的子体采样方法。利用高压产生的大量自由电子,强制氡子体气溶胶“荷电”。然后使用高压采集板在静电场中收集这种带电的氡子体气溶胶。
关键词:氡子体,高压,测量
 正 文
1.氡的产生和来源
        氡(Rn)是一种天然放射性惰性气体,在元素周期表中位于第86位。它具有三个明显的性质:核的性质表现为放射性。物性上表现为气体。化学性质表现为惰性。
        自然界中氡的天然放射性同位素有三个,即222Rn,220Rn,219Rn,他们分别来源于三大天然放射系---铀系,钍系和锕系。其中222Rn又叫做镭射气,220Rn来源于钍系,通常叫做钍射气。219Rn是锕系中的一个成员,故叫做锕射气。它们的母体都是镭的同位素(226Ra,224Ra,223Ra),而子体又都是钋,铅,铋等的同位素,衰变方式相同。自然环境中钍的含量是铀的3倍,但半衰期也是其3倍,故其放射性活度差不多,单位时间内产生的222Rn和220Rn的原子数基本。但由于220Rn的半衰期(54.5s)短,地壳中产生的220Rn只有很少一部分能够释放到大气中来,而且很快衰变掉,在大气中的含量不足222Rn的10%。219Rn的半衰期(3.19s)就更短,在产生的瞬间就衰变掉,大气中几乎显示不出它的存在。222Rn的半衰期(3.83d)相对较长,在地表土壤中产生的222Rn可以迁移,扩散到地面,释放到大气中,随着空气的流动而传播到很远的地方,是低层大气中天然放射性的主要成分。本文下面的讨论,如果不加说明,所说的氡就是222Rn。
        氡来源于镭(226Ra)的衰变,而镭的多少则取决于铀(238U)的含量。铀是自然界中广泛分布的微量元素,人类的生产实践改变了铀在自然界中的分布,使得氡的来源也多样化。环境大气中氡的来源是多种多样的,但主要有以下几个方面:
  1.大地释放
        铀在地壳中的质量比份是3g/t,海洋中是3g/1000t,陆地为海洋的1000倍。陆地上铀的总量为4×109t,是黄金总量的1000倍。
  2.海洋释放
        海水中含有一定量的222Rn,平均浓度为1Bq/m3,海底比海面要高一个数量级。海洋平均每年向大气释放8×1017Bq的氡。该值比陆地释放量低两个量级,造成海洋上大气中的氡浓度明显低于陆地。
 3.植物和地下水的载带
        植物的生长将增加地表氡的释放。实测结果表明,种五谷的土地氡的释放率是那些不毛之地的3-5倍。而地下水的氡浓度这更高,一般在1.85×105Bq/m3左右,可形成局部地区的重要氡源。由于植物和地下水的作用,每年向大气中释放约1×1019Bq的氡。
4.核工业释放
        随着核工业的发展,在核燃料的生产过程中,如采矿,水冶等环节便会释放大量的氡。
2. 国内外氡及其子体的常规测量方法
   目前常用的测氡方法大致可划分为累积测氡法和瞬时测氡法两大类。累积测氡法主要有活性炭法、蚀刻径迹法、α卡法、α杯法等;瞬时测氡法主要有抽气滤膜法,闪烁室法、静电收集法、电离室法、半导体探测法以及化学方法等。累积测氡法由于采集的是长时间的辐射累积效应,因此测量结果的稳定性好,适合于环境本底氡剂量测量类的应用,而瞬时测氡法可以快速地给出测量结果,具有灵敏度高、测量效率高等优点,适用于辐射环境监测、地质矿产勘查、核工业生产以及放射医学研究等领域。近几年来各种类型的瞬时测氡方法不断涌现,是发展最快的一类测氡方法。下面分别对几种常见的测氡及其子体的方法进行一个简单的归纳和总结。
(1)脉冲电离室法
                基本原理:脉冲电离室法测氡的原理是基于射线对空气的电离作用和带电离子在电场中的运动。当含氡气体进入电离室后,氡及其子体衰变放出的α射线粒子在空气中产生电离效应。在静电场的作用下,产生的正负离子沿电场方向运动,所带的电荷被中心电极收集,形成微弱的脉冲电荷信号送至后续电路放大和处理,并转换为相应的浓度数据。
         AlphaGUARD是目前国内外公认最稳定、准确的商用电离室测氡仪。其内部采用一个体积为0.75L的圆柱形电离室,可外接采样泵,工作模式分为主动(抽气)和被动(扩散)两种方式,具备温湿度和气压修正功能。AlphaGUARD的灵敏度在100Bq/cm3氡气浓度情况下,计数为5cpm,大约为0.05cpm/(Bq*m-3),基本与RAD7处于同一水平。其测量范围可达2-2×106Bq/m3,在普通工作模式下进行流速因子和扩散响应系数修正后,可进行220Rn浓度测量。该仪器在结构,数据稳定性及恢复时间等方面,其表现均十分出色,整体上代表了目前国际上测氡仪研发的最高水平。
  (2)闪烁室法
        闪烁室法是在密闭的采样容器内涂上ZnS等发光材料,利用α粒子轰击造成的发光效应。然后采用光电倍增管将光信号转换为电脉冲信号。其灵敏度取决于闪烁室容积、发光效率、光电倍增管等因素。
        国内有代表性的闪烁室仪器为FD-125氡钍分析器(北京核仪器厂生产),它采用多个0.5L球型闪烁室轮流操作,以消除本底污染。闪烁室灵敏度以镭的系数表示约为1.4×10-13gRa/脉冲。
(3)半导体探测法
        随着半导体材料技术的快速发展,近年来国内外在采用半导体探测器进行氡子体检测技术研究方面取得了长足的进步,这为研制瞬时快速测氡仪器奠定了基础。目前商品化的半导体探测材料主要有金硅面垒、离子注入金硅面垒、扩散结光敏二极管等。这些半导体探测器能够直接检测由氡及其子体衰变放射出的α粒子,并且可重复使用,连续测量,使用寿命长,非常适合环境氡测量等仪器使用。
 目前国外进口测氡仪,绝大部分都是采用半导体探测器,主要有以下几种:
① Mode11027型连续测氡仪
        该仪器由没有SUN NUCLEAR公司生产,是通过美国环保局(EPA)认证的专业性长时间连续测氡仪。Mode11027采用扩散结光敏二极管作为带电粒子探测器,使用气体扩散法测量。空气中的氡及其子体衰变产生的带正电核素和α粒子扩散进入仪器内的探测器,测出相对应的氡浓度。仪器在进行室内氡含量测量时,必须置于需要检测的地方一段较长时间(一至两天)。Mode11027连续测氡仪的优点是体积小巧(重0.9Kg)。操作简便。缺陷是灵敏度较低,测量时间太长。
② RAD7 氡气连续测量仪
        RAD7连续氡测量仪是美国Durridge公司生产的便携式氡测量仪器。其工作原理是用2000-2500V的高压形成一个电场,使得氡的衰变子体正离子被收集到探测器的表面,再做相应的α能谱分析,以此区分氡及其子体。
3.新型高压场放电采集法
项目组在长期进行测氡方法研究及装置研发过程中,对多种氡子体采样方法的优缺点进行了细致的总结,提出了一种新型的采用高压场放电的氡子体采样法。该方法的原理是利用针状高压电极产生非均匀强电场,使得电场中的空气分子被电离为正离子和电子并生成离子雾,在电极周围形成“场”。当氡子体气溶胶颗粒通过离子雾区时会被强迫带电(称为“荷电”),并在电场力的作用下向连接反向电极的采集板运动,最终在采集板表面放电并沉积。采样结束后,测量采集板上氡子体衰变产生的α粒子计数或能谱,即可计算出对应的子体浓度。采样方法的原理和过程可以简单的描述为:空气电离→气溶胶粒子荷电→荷电粒子被采集板收集。下面为采样的基本原理图。
 
图1.1 高压放电采样原理图
                        Figure 1.1 Picture of High-pressure discharge sampling principle
荷电后的氡子体气溶胶粒子在被采集板采集的过程中,其采集效率与粒子的驱进速度,即静电末速度关系密切。在理想状态下(忽略紊流及漏风等因素),采集器对荷电粒子的捕集程度,也就是采集效率,可按多依奇公式计算:
                                                                                               
φ为采集效率;A为采集板总收集面积(m2);Q为空气流量(m3/s);w为粒子的驱进速度,即静电末速度。
由于静电场中粒子的运动,基本上是低雷诺数范围的运动。因此将由斯托克斯阻力与静电力平衡所得出的静电末速度,代入到多依奇公式中,可得到采集效率的最终表达式为:
                                                                        (
η为空气黏度系数,E为电场强度,Cc为坎安宁修正系数,dac为气溶胶粒子的空气动力学直径。该表达式描述了采样过程中,收集效率与采样装置,空气,气溶胶粒径等之间的关系。
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