王雅琳 陈吉 邱宇
福建福清核电有限公司，福建 福清 350318
摘要：总γ比活度的测量是核电厂放射化学分析中最常见的分析方法之一，在核电厂一、二回路水样分析、系统泄露率及流出物排放中应用广泛，用于评定试样放射性水平。保证总γ比活度的测量结果准确可靠一直以来是大家关注的焦点，建立合理有效的质量控制体系以保证总γ比活度测量结果的准确可靠是必须的，也是必要的。本文介绍均值质控图在福清核电化学实验室总γ比活度测量中的应用。
关键词：总γ比活度；分析质量控制；均值质控图
1引言
总γ比活度的测量是核电厂放射化学分析中最常见的分析方法之一，用于评定试样放射性水平，在核电厂一、二回路水样分析、系统泄露率及流出物排放中应用广泛。如何保证总γ比活度的测量结果准确可靠一直以来是大家关注的焦点。化学分析中常见的质量控制手段有试样平行分析、人员/仪器比对及加标回收验证等，但对于总γ比活度的测量而言前两者需投入成倍的时间及人力成本，而加标回收验证由于频繁涉及放射性标准物质的添加操作，操作风险及直接经济成本较高。福清核电化学实验室以均值质控图为质量控制手段，通过跟踪总γ比活度的测量期间环境本底和探测器效率确认实验过程中各阶段是否存在偏离，从而确保总γ比活度的测量结果可靠准确，本文介绍福清核电化学实验室总γ比活度的测量中本均值质控图的应用情况。
2实验方法
122.1分析试剂
一级水。
289.5mL Cs-137标准源（编号：CS19043002；校准时间：2019年7月24日；校准活度：28.02Bq/g，扩展不确定度8.0%（k=2））。
16.5mL Cs-137标准源（编号：CS19043004；校准时间：2019年7月24日；校准活度：496.97Bq/g，扩展不确定度8.0%（k=2））。
2.2分析仪器
ORTEC 905-4型碘化钠γ谱仪。
2.3分析原理
福清核电化学实验室总γ比活度的测量使用ORTEC 905-4型碘化钠γ谱仪。仪器使用Co-60标准源进行能量刻度，确认40-2000keV的能谱计数范围后用与待测样品几何体积一致的Cs-137标准源进行效率刻度，通过标准源测量计数率同本底计数率之差与Cs-137标准源实际活度之比得到探测器效率。日常分析中通过测量样品计数率与本底计数率带入式1计算得到样品总γ比活度。
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由式1可见，影响总γ比活度测量结果的关键因素分别为本底计数率与探测器效率，故日常只需跟踪确认分析过程中二者的变化，即可对分析结果加以控制。
2.4分析步骤
以289.5mL样品为例：
本底试样的制备：向289.5mL聚乙烯瓶中加入289.5mL一级水，摇匀备用，用以表征环境本底。
Cs-137标准源的制备：采用购买的成品289.5mL Cs-137标准源，摇匀备用，以跟踪模拟日常分析试样。
分析方法：使用ORTEC 905-4型碘化钠γ谱仪对上述试样进行测量，测量方法参照表1，每天执行一次测量，连续25天，收集25组数据后参考均值质控图编制方法，编制相应均值质控图。
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3结果与分析
33.1本底均值质控图
实验过程中采用与样品几何体积一致的一级水表征环境本底，分析结果见表2。以25组分析结果的均值为中心线、均值±2S（标准偏差）为警戒限、均值±3S（标准偏差）为控制限，绘制本底均值质控图，详见图1。
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图1 本底试样均值质控图
注: UCL-控制上限(up control limit), UWL-警戒上限(up warning limit), CL-中心线(central line), LWL-警戒下限(low warning limit) ,LCL-控制下限(low control limit)
3.2Cs-137标准源均值质控图
通过Cs-137标准源测量结果间接表征探测器效率，但需注意，受Cs-137标准源自身素衰变因素的影响，随时间推移标准源分析结果将呈递减状态，无法满足质控图绘图需要，为了避免标准源衰变影响质控图绘制，通过将分析结果逆推回校准当日的理论活度的方式以保证数据的实用性，见表3。以25组分析结果的均值为中心线、均值±2S（标准偏差）为警戒限、均值±3S（标准偏差）为控制限，绘制Cs-137标准源均值质控图，见图2。
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注: UCL-控制上限(up control limit), UWL-警戒上限(up warning limit), CL-中心线(central line), LWL-警戒下限(low warning limit) ,LCL-控制下限(low control limit)
3.3质控图分析
从图1、图2可以看出，此次收集的25组本底试样及Cs-137标准源的分析结果稳定，分析结果在中心线两侧均匀交替分布，未出现超过控制上下限的情况，同时无连续9点偏离中心线一侧或连续6点递增/递减的情况，虽有出现超出警戒限的情况，但均于下次实验回归警戒限内，满足《GB/T 4091-2001 常规控制图》的相关要求，证明上述数据统计受控、质控图满足使用要求、实验室的环境本底稳定、分析结果受控可靠。
后续在样品分析前执行上述本底试样及Cs-137标准源的分析，可以帮助判断分析结果是否可靠。若本底试样及Cs-137标准源分析结果带入对应均值质控图中满足《GB/T 4091-2001 常规控制图》的相关要求，则表明实验期间环境本底稳定，探测器效率正常，样品分析结果准确可靠。
若后续使用过程中出现本底试样或Cs-137标准源的分析结果带入上述均值质控图时出现偏离则需立即核实实验环境、仪器状态或实验过程等是否受控，常见的质控图失控形式与潜在影响因素分析见表4。
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4结论
本底均值质控图和Cs-137标准源均值质控图的引入完善了福清核电化学实验室总γ比活度测量的分析质量控制，以直观图的形式直接展示了实验室的分析质量控制状态，帮助分析人员判断试样的分析结果是否统计受控，及时发现异常并加以纠正，同时对于存在的系统偏离，也可通过趋势预测，提前干预，确保分析结果的准确可靠。
参考文献
［1］中国合格评定国家认可委员会编. CNAS-GL39-2016 化学分析实验室内部质量控制指南--控制图的应用 [S]. 2016-03-01.
［2］GB/T 4091-2001 常规控制图 [S].
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