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非均相Fenton反应催化降解聚丙烯酰胺

发表时间：2021/6/3 来源：《基层建设》2021年第2期作者：王东石

[导读] 摘要：制备了负载在粗孔硅胶上的含铁催化剂，并将其用于均相UV/Fenton反应系统中，以处理聚丙烯酰胺（PAM）废水。

        大庆炼化公司化工生产二部生产技术组黑龙江大庆 163411
        摘要：制备了负载在粗孔硅胶上的含铁催化剂，并将其用于均相UV/Fenton反应系统中，以处理聚丙烯酰胺（PAM）废水。研究了催化剂用量，H2O2用量和初始PAM浓度对PAM降解的影响的效果。试验结果表明，所制备的含铁催化剂具有较高的催化活性，催化剂用量为0.67g/L，H2O2用量为7.5mL/L（249.75mg/L）后，反应时间为120min。PAM的去除率可达到70％以上，该系统中PAM的降解规律遵循一阶反应动力学方程，随着初始浓度的增加，PAM的降解率呈下降趋势。进一步的研究发现，PAM的降解速率随H2O2初始浓度与PAM初始浓度之比线性增加。
        关键词：非均相催化；Fenton氧化；聚丙烯酰胺废水
        引言
        为了有效提高采油率，我国大多数油田已经进入三次采油阶段，聚丙烯酰胺被广泛用于油田的三次采油。含聚丙烯酰胺的废水是一种相对复杂和特殊的废水，使用常规的污水（废水）处理工艺很难满足油田回注水的水质要求。目前，国内外对聚丙烯酰胺废水的处理研究仍处于起步阶段。尽管一些学者已经研究了生物学方法，化学氧化方法和新型絮凝剂，但治疗效果并不理想。
        Fenton或Photo-Fenton氧化法作为一种先进的氧化技术，主要用于难处理有机废水的处理，其研究和应用很多。然而，均相系统存在诸如对反应系统的pH要求严格以及容易产生铁泥沉淀的问题，这给工业应用带来了不便。异构Fenton方法克服了上述缺点，成为近年来的研究热点。已经报道了使用氧化铁/H2O2系统，Nafion-Fe/H2O2系统和无机载体-Fe/H2O2系统处理染料废水的研究，但尚未通过非均相Fenton方法处理含聚丙烯酰胺的废水的研究报告。作者建立了一个三相流化床光反应系统，利用异质UV/Fenton反应系统处理聚丙烯酰胺废水，并研究了PAM在系统中的降解规律及其影响因素。
        1试验部分
        1.1试验仪器与试剂
        T6紫外可见分光光度计，TOC-VCPN TOC测试仪，PHS-3C数字pH计，UV-B紫外线辐照度仪。聚丙烯酰胺（分子量为5000ku）和过氧化氢（30％）等化学试剂均为分析纯，要处理的水样是模拟废水，是通过溶解并准备一定量的PAM和蒸馏水而制备的。
        1.2试验装置
        异质UV/Fenton反应装置使用了由该研究小组开发的三相流化床反应器，其结构如图1所示。
        将一定浓度的1.5L水样品注入反应器中，添加一定量的催化剂，并以0.20m3/h的曝气速率进行曝气，加入一定量的浓度为3％的H2O2，同时打开UV灯，并将其用作反应的开始时间，定期取样并进行测定，以研究PAM和TOC的降解情况。
        1.3PAM含量的测定
        通过淀粉-碘化镉分光光度法测定系统中的PAM含量。TOC-VCPN TOC测试仪用于确定样品的TOC，以确定系统中目标降解产物的矿化程度。
        2结果与讨论
        2.1PAM的降解规律
        向1.5L浓度约为100mg / L的PAM水样品中，添加11.25mL浓度为3％的H2O2和1.0g催化剂。结果表明，PAM的降解遵循指数衰减规律，可以通过一阶反应动力学方程c = c0e 来描述，因此PAM的降解速率可以通过反应速率常数k来表征。

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        2.2不同反应体系的比较
        在单独的UV，单独的H2O2，UV/H2O2和UV/H2O2/催化剂的四种情况下，研究了PAM的降解规律
        仅在紫外灯或H2O2的作用下，对PAM的去除率及矿化度极低，说明由紫外灯或H2O2引起的降解作用对PAM的去除效果非常有限；在紫外灯和H2O2的共同作用下，对PAM的去除率及矿化度大幅提高，这是由于H2O2光解产生的•OH对PAM氧化降解所致；当添加Fe2O3/TiO2/Al2O3催化剂后，与紫外灯和H2O2构成非均相光芬顿反应体系，从而使体系的氧化能力大大加强。同时，该体系对有机物的矿化能力也有所增强，反应120min后对TOC的去除率>70%，180min后对其去除率达到75%。由以上分析可以看出，紫外灯、双氧水和Fe2O3/TiO2/Al2O3催化剂在该非均相光芬顿反应过程中存在着协同作用，且催化剂具有较高的催化活性，所建立的非均相光芬顿反应体系对聚丙烯酰胺具有很好的处理效果。
        2.3各因素对PAM降解效果的影响
        2.3.1各因素对PAM降解效果的影响
        在测试条件下，改变催化剂的用量以研究PAM的降解。结果表明，在该反应体系中，当催化剂用量从0.5g增加到1.0g时，PAM的降解率继续增加，这是因为催化剂用量的增加会增加H2O2分解的活性位，从而使•OH由于产量增加。但是，如果增加催化剂的用量，PAM的降解率将降低，另外，催化剂用量的增加将增加光辐射的衰减速率，并减少催化剂和溶液对紫外光的吸收，根据测试结果，确定系统中催化剂的最佳用量为1.0g，即0.67g/L。
        2.3.2H2O2投量的影响
        在5g/L的压降，1小时的反应时间和30℃的响应温度下，研究了H2O2剂量对PAM分解的影响。
        当H2O2值为7ml/L时，降解效果要好得多，达到86.63％。PAM降解的水平最初随着H2O2容量的增加而增加，然后下降。这是因为随着H2O2体积的增加，会形成•OH，这会迅速增加分解反应的速度。当H2O2含量超过7ml/L时，较高的H2O2含量将增强其降解反应，并且还会与H2O2反应以产生较低的HO2功能，从而最终降低PAM的下降速率，因此，总的H2O2剂量为7ml/l。
        2.3.3PAM初始浓度的影响
        在上述最佳测试条件下，更改PAM的初始浓度以研究PAM的降解情况。结果表明，随着PAM初始筛查的增加，下降率也有类似的下降，这与H2O2体积对PAM降解的影响相一致，可以看出反应体系对PAM的降解率随H2O2初始浓度与PAM初始浓度之比（[H2O2] 0/[PAM] 0）。
        在反应系统中，随着催化剂的值从1g/L增加到5g/L，PAM的还原率持续增加。H2O2和PAM的值分别增加，从而导致更高的性能•OH和PAM进行反应。然而，随着额外催化剂的量继续增加，PAM的还原速率降低，这是因为由于大量的催化剂，在反应的初始阶段会产生大量的高性•OH，并且•OH引发的链反应。与PAM的反应速度慢，导致未消耗系统中游离的•OH相互累积并猝灭，而•OH的损失降低了降解效果，因此，最佳催化剂用量为5g/L。
        结语
        催化剂包含所用金属的催化剂具有很大的促进作用，三相液体光反应器可以完全混合并传输气体，固体，液体和光，以及UV / Fenton反应，该程序可以成功的降解PAM。反应进行180分钟，盐分可以达到75％以上，这在去除PAM方面取得了良好的效果。PAM的分解规律遵循动力学方程的一阶规律，当催化剂比为0.67g/L，H2O2比为7.5 ml / L时，PAM的降解效果更好。PAM衰减率倾向于随着其初始浓度的增加而降低，PAM分解速率实际上通过增加[H2O2] 0/ [PAM ] 0而增加了线数。
        参考文献：
        [1]夏敏，杨清，吴雁.非均相Fenton反应催化降解聚丙烯酰胺[J].广州化工，2014：64-67.
        [2]刘婷，李艳春，尤宏.非均相UV/Fenton反应体系处理聚丙烯酰胺废水[J].中国给水排水，2009：74-76.