傅源杰 孙凯 黄娟 雷阳 吴亚贞
中国核动力研究设计院，成都，610041
摘要：对国产反应堆压力容器锻件材料的性能进行了测试、分析、预测，按照核电工程的要求开展了试样取样及制备、化学成分分析、拉伸试验、冲击试验、参考零塑性温度RTNDT和参考温度T0测试。结果表明，国产反应堆压力容器锻件材料的化学成分符合标准要求，拉伸性能良好，冲击韧性上平台能量达300J以上，参考零塑性温度RTNDT≤-30℃，参考温度T0与国外同类材料相当，根据性能预测，材料具备充足抵抗中子辐照的韧性储备，国产反应堆压力容器锻件材料的综合性能优异。
关键词：国产；反应堆压力容器锻件材料；性能；中子辐照
1 引言
反应堆压力容器是压水堆核电站最为关键的设备之一，它使链式反应限制在一个密闭的空间内，是核电站全寿期内不可更换的大型设备，因此其性能直接决定反应堆的安全运行。现阶段反应堆压力容器制造一般采取锻件结合机械加工、焊接的方式，国际上反应堆压力容器锻件制造商主要有日本制钢所、法国克鲁索、韩国斗山重工等[1]。前期国内主要以采购法国、日本的反应堆压力容器锻件为主，例如秦山一期和秦山二期共5台机组采用的锻件均来自日本制钢所，台山2台EPR机组的锻件分别来自法国克鲁索和日本制钢所。目前中国第一重型机械集团公司、中国第二重型机械集团公司、上海电气重工集团都拥有12000吨自由锻造水压机，可用于生产核电站反应堆压力容器大锻件[2]。2007年，中国第一重型机械集团公司生产的反应堆压力容器母材锻件应用于红沿河核电站一号机组，并于2013年实现了商业运行，实现了国产反应堆压力容器锻件在商业核电站的首次应用，此外中国第一重型机械集团公司还实现了福清等多个核电项目的供货，另外两个锻件生产厂家也实现了核电供货，但暂未实现商业运行考验。近些年来随着国内核电项目的不断推进及大型装备制造能力的逐步提升，国内反应堆压力容器锻件生产技术及产量已达到国际先进水平。
目前国内核电站反应堆压力容器选用的Mn-Ni-Mo铁素体低合金钢，主要包括满足RCC-M M2111标准要求的16MND5合金钢和满足ASME SA508/SA508M标准要求的SA508 Gr3合金钢，已应用于除田湾核电站VVER-1000机组以外的所有机组，田湾核电站VVER-1000机组选用的是俄罗斯标准的Cr-Ni-Mo-V合金钢，牌号为15X2HMΦA2A。
反应堆压力容器被定为规范一级、安全一级、质保核级（H级）抗震类I级的设备，需要在正常、异常、紧急和事故工况下都能保证其可靠性和结构完整性。反应堆压力容器锻件材料需要在高温、高压和强辐照的工况条件下工作，对材料的要求极高，必须满足力学性能、化学性能、物理性能、辐照性能、工艺性能、经济性等各种要求。对于反应堆压力容器的制造、验收、使用、完整性评估及运行过程中的辐照监督来说，关键的考核指标是化学成分、力学性能及辐照性能，国产材料的相关测试数据还比较有限，部分性能数据匮乏。本文对国产反应堆压力容器锻件材料的性能进行了测试、分析、预测。
2 试样准备
选取3块国内近年生产的16MND5和SA508 Gr3合金钢锻件开展性能研究，材料A和材料B为16MND5合金钢，材料C为SA508 Gr3合金钢。在锻件的内1/4厚处切取试样，切取的试样包括拉伸试样、冲击试样、紧凑拉伸（CT）试样和落锤试样。拉伸试样标距长度为25mm，直径5mm；冲击试样为Charpy-V型，取样方向为T-L；CT试样为0.5T-LLCT试样，W=25.4mm，W/B=2，a0/W=0.5，预裂纹过程的Kf小于15MPm0.5，R=0.1，取样方向为T-L；落锤试样为P3型。
3 化学成分分析
反应堆压力容器锻件材料的化学成分是机械性能及抗中子辐照能力的前提基础。分别对材料A、材料B和材料C开展化学成分分析，铁元素以外的主要化学成分见表1。法国16MND5合金钢、美国SA508 Gr3合金钢和德国20MnMoNi55合金钢的化学成分要求见表1。可以看出，国产材料的化学成分良好，Cu、P、S等元素控制得当，完全符合RCC-M M2111和ASME SA508/SA508M标准要求。
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4 性能测试与分析
4.1 拉伸性能测试与对标分析
反应堆压力容器锻件材料需要具备较好的强度和延展性以提供保持结构完整性所需要的基本力学性能。按照ASTM E8/E8M和ASTM E21标准要求，开展了室温和350℃条件下的拉伸性能测试，结果见表2，RCC-M M2111标准中规定的16MND5合金钢拉伸性能要求和ASME SA508/SA508M标准中规定的SA508 Gr3合金钢拉伸性能要求见表2。根据结果判断，材料A、材料B和材料C均满足标准中的强度、延伸率、断面收缩率要求，并且距离限值仍有较大的阈量，国产反应堆压力容器锻件材料的拉伸性能良好。
表2 拉伸性能
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4.2 上平台能量及特征能量转变温度测试与预测分析
反应堆压力容器锻件材料的上平台能量表征了材料的韧性，特征能量转变温度表征了材料在特定冲击能量下对应的温度，美国一般以冲击吸收能量41J对应的特征能量转变温度T41J衡量，而法国通常以冲击吸收能量56J对应的特征能量转变温度T56J衡量。理想的反应堆压力容器锻件材料需要具备较高的上平台能量及较低的特征能量转变温度，这两个性能指标均由夏比冲击试验获得。为保证反应堆压力容器在寿期内不出现脆性破坏，同时为了防止事故工况下可能出现的由热冲击引起的脆性破坏，应用于反应堆压力容器环带区的材料必须满足10CFR50附录G要求“未辐照上平台能量不得低于102J，寿期末上平台能量不得低于68J”。
分别对材料A、材料B和材料C在系列温度下按照ASTM E23要求开展了夏比冲击试验，结果见表3。未辐照材料的上平台能量均超过了300J，韧性良好；T41J低于-50℃，具备较低的特征能量转变温度，材料具备比较充裕的抗辐照性能储备。美国RG1.99第二版[5]明确了辐照后反应堆压力容器材料的上平台能量下降百分比与中子注量及Cu元素含量相关。根据预测公式计算材料经受6.0×1019n/cm2快中子(E＞1Mev)辐照后的上平台能量，Cu元素含量取估算图中的最低值0.10%，上平台能量下降30%，预测辐照后材料的上平台能量仍然保持在200J以上，满足10CFR50附录G要求。国产16MND5合金钢相比国产SA508 Gr3合金钢具有更低的特征能量转变温度，但上平台能量也低于国产SA508 Gr3合金钢。
表3 上平台能量及特征能量转变温度
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4.3 参考零塑性温度RTNDT及辐照后性能预测
ASME B＆P Code第III卷NB2300明确了参考零塑性温度RTNDT的相关概念及测试方法，它被定义为材料在转变温度区的特征转变温度，作为反应堆启堆、停堆、瞬态工况下的输入参数，是工程化应用的重要考核指标。
未辐照材料的参考零塑性温度RTNDT需要由落锤试验及夏比冲击试验共同确定。ASME SA508/SA508M标准中对参考零塑性温度RTNDT没有明确要求，而RCC-M M2111标准要求参考零塑性温度RTNDT低于-12℃。按照ASTM E208测定了材料A、材料B和材料C的参考零塑性温度RTNDT，分别为-35℃、-30℃和-40℃，表明国产材料具有较低的韧脆转变温度，具备良好的抗辐照性能储备。
由于落锤试样较大，不易于反应堆辐照，因此通过实测数据的总结与归纳，已有多个计算模型用于预测参考零塑性温度随快中子注量增加的变化量，包括美国RG1.99第二版中的预测公式、法国Framatome公司给出的FIS公式、法国RCC-M规范的ZG 3430计算公式、日本JEAC 4201(2000版)计算公式等，其中通用性较强的是美国RG1.99第二版预测公式和法国FIS公式，国内秦山、大亚湾等大多数辐照监督项目均以RG1.99第二版和FIS公式为参考。
美国RG1.99第二版[5]中ΔRTNDT的预测公式见式1。
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（3）
通过RG1.99第二版中的ΔRTNDT预测公式和FIS公式计算6.0×1019n/cm2快中子(E＞1Mev)辐照后的材料的ΔRTNDT，计算结果见表4。6.0×1019n/cm2快中子(E＞1Mev)注量对应国内二代改进型机组寿期末反应堆压力容器所接受的中子辐照水平，FIS公式相比RG1.99第二版更加保守，但仍然处于安全区间且保有较大阈量。
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4.4 参考温度T0测试与对比
近年来，对反应堆压力容器性能的挖掘倾向于材料断裂韧性的测试分析及应用，其中Master Curve方法是研究和应用最为广泛的，其测试参量为参考温度T0，参考温度T0被定义为1英寸厚试样在断裂韧度为100MPa.m0.5时所对应的温度，可以认为参考温度T0为铁素体钢断裂韧性的转变温度。IAEA及欧盟分别以国际合作项目的方式开展了反应堆压力容器锻件材料基于参考温度T0参数的断裂韧性研究及分析[7-8]，法国已经对多个核电站反应堆压力容器辐照监督管中的CT试样开展了参考温度T0测试研究，美国、比利时、韩国等国已将实测的参考温度T0数据应用于商用核电站反应堆压力容器完整性评估[9-11]。国内所有核电站反应堆压力容器辐照监督管中均装载了CT试样或W试样，除秦山一期30万千瓦机组的W试样测试了J参量以外，其他核电机组的试样均处于暂存状态，目前中国核动力研究设计院和中国原子能科学研究院都具备了开展辐照后参考温度T0测试的能力[12-14]，因此辐照监督管中装载的CT试样已具备开展测试的能力条件，国内核安全监管机构也已开始关注参考温度T0测试及在核电工程中的应用[15]。
鉴于反应堆压力容器锻件材料参考温度T0参数的重要性，虽然锻件材料出厂验收不包含此测试内容，但本文还是根据ASTM E1921标准[16]，分别对材料A、材料B和材料C开展了参考温度T0测试。由表5可以看出，国产反应堆压力容器锻件材料的参考温度T0参数均低于-70℃，最低达到了-110℃，国产材料断裂韧性的转变温度较低，具备较好的抗辐照性能储备。由表5还可以看出，国产锻件材料的参考温度T0与国外生产的SA508 Gr3及JRQ(A533B Cl.1)合金钢相当，但不及德国20MnMoNi55合金钢和新一代反应堆压力容器锻件材料SA508Gr.4合金钢。
国产16MND5合金钢相比国产SA508 Gr3合金钢具有更低的参考温度T0性能，与特征能量转变温度T41J的规律一致，但参考零塑性温度RTNDT则高于国产SA508 Gr3合金钢，表明参考零塑性温度RTNDT与参考温度T0、特征能量转变温度T41J无明确的对应关系。
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5 结论
国产反应堆压力容器锻件材料具备优异的综合性能，性能符合RCC-M M2111和ASME SA508/SA508M标准要求，具备良好的抗中子辐照韧性储备。
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作者简介：
傅源杰（1987—），男，助理研究员。2010年毕业于四川大学材料物理专业。现主要从事核燃料及材料试验技术管理。
孙 凯（1982—），男，副研究员。2011年毕业于中国核动力研究设计院核燃料循环与材料专业。现主要从事核燃料及材料辐照后检验。
黄 娟（1983—），女，副研究员。2005年毕业于四川大学金属材料工程专业。现主要从事核燃料及材料辐照后检验。